MOにはMODを管理する上で便利な機能があります。

≪MODを手動でインストールする≫  
NexusからダウンロードMOD以外に、他サイトや自分でカスタマイズしたMODを手動でインストールしたい場合は、アイコンの一番左の「ファイルからMODをインストール」を選択するとエクスプローラーが開き圧縮されたフォルダを選択してインストールすることができます。

≪プロファイルを設定≫ 
MOはプロファイルごとにMODを管理する事ができます。例えばMODをテストする環境を別に作成したり、SS撮影用を別に構築できます。
ぜひ別プロファイルを作成しておくのがいいでしょう。
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アイコンの左から三番目のカードアイコンをクリックするとプロファイル設定ができます。
新規作成を選んで作成します。
Achive Invalidation 自動化のチェックはSKYRIMには必要ありません。ただし、OBLIVIONの場合は必ずチェック入れてください。 
個人的にDefaultはVanilla環境にしておくのがお勧めです。 
ローカルセーブにチェックを入れると別のプロファイルから他のプロファイルのセーブデータを、右のセーブタブから見えなくすることができます。セーブデータからesp復旧のときに便利になります。

 ≪iniを変更する≫
MOでのiniはDocuments\My Games\Skyrim内のiniではなくMO上で編集する事になります。
右から二番目のツールアイコンでiniエディターを開き編集してください。Saveのクリックを忘れずに。
iniファイルはプロファイルごとに管理されていますので、MOフォルダ内(デフォルトだとC:\Program Files (x86)\Mod Organizer\profiles)を開くとiniファイルがありますので、縛アップしたiniで直接上書き、編集ができます。

 ≪MO上でツールを使用する≫
MO経由からMODに付属されているツール等を使用したい場合は個別設定する必要があります。
歯車のアイコンから設定します。

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SKSE、BOSS、Creation Kit等はインストールするとデフォルトで設定されますが、Wrye BashやTES5 Editは手動で設定しないといけません。またモーションMODで代表的なFNIS等もココで起動設定します。

タイトルにツール名、実行ファイルに ツールのパスを指定します。
起動時にMOを閉じるにチェックは自由にしてください。 
そうすると右上から選択して実行できるようになります。
またEditを選ぶと同様に設定画面が開きます。
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注意点:
1. MO経由でツールを実行する場合は左のMODリストに必ずチェックを入れて実行してください。
2. MO経由でツールを使用し、保存すると各MODのフォルダに保存もしくはoverwriteフォルダ(Mod Organizer\overwrite)に保存されます。MODフォルダ内にデータがない場合はそちらも確認してください。